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Polarisierbarkeit und Leitfähigkeit

F. A. Brede, J. Heine, G. Sextl, K. Müller-Buschbaum, Chem. - Eur. J., 2016, 22, 2708-2718.
DOI: 10.1002/chem.201503725

F. A. Brede, F. Mühlbach, G. Sextl, K. Müller-Buschbaum, Dalton Trans., 2016, 45, 10609-10619.
DOI: 10.1039/C6DT01597B



Die Permittivität einer elektrisch isolierenden Verbindung (Dielektrikum) ist ein Maß dafür, wie leicht sich enthaltene Ladungsträger in einem exterenen elektrischen Feld neu orientieren können. Ist das Feld alternierend, so ist die Permittivität abhängig von der Masse der Ladungsträger und der Rigidität der Substanzstruktur. Teilchen mit geringer Masse, wie z.B. Elektronen oder kleine Atome und Ionen, können einem elektrischen Wechselfeld auch bei relativ hohen Frequenzen noch folgen. Größere Einheiten, wie Moleküle oder Komplexe, orientieren sich nur bei niedrigeren Frequenzen entlang der Feldlinien. In diesem Bereich weisen sie hohe Permittivitäten und somit ein high-K-Verhalten auf, wodurch sie zu interessanten Kandidaten für Isolatormaterialien in integrierten Schaltkreisen werden. MOFs und CPs, welche eine hohe strukturelle Rigidität aufweisen, können auch bei verhältnismäßig niedrigen Frequenzen im alternierenden Feld ihre Orientierung nicht ändern. Es resultieren teils sehr niedrige Permittivitäten und damit low-K-Verhalten aufweisen. Jedoch ist die Permittivität keine reine Stoff- sondern auch eine Gefügeeigenschaft. Auch intermolekulare Wechselwirkungen haben einen Einfluss auf die dielektrischen Eigenschaften, wodurch sich unerwartete Permittivitäten ergeben können.

Auch im Rahmen unserer Forschung konnten Koordinationsverbindungen hergestellt werden, welche spannende und unerwartete dielektrische Eigenschaften aufweisen. Als Beispiel sei hier der Komplex [ZnCl2(TzH)2] (TzH = 1,2,4-1H-Triazol) aufgeführt, welcher trotz der vielen Freiheitsgrade, die Komlexen üblicherweise inhärent sind, eine niedrige Permittivität aufweist. Ein ähnliches Verhalten zeigen auch die Verbindungen [MCl2(BtzH)2] ⋅ BtzH (M = Zn, Co; BtzH = 1H-Benzotriazol).

Neben isolierenden Koordinationsverbindungen existieren auch Substanzen, welche beispielsweise eine ionische Leitfähigkeit aufweisen. Die ionische Leitfähigkeit zu verbessern ist seit vielen Jahren das Ziel der Forschung, um so den stetig steigenden Ansprüchen in der Energiespeicherung gerecht zu werden. Dies ist notwendig zur Entwicklung immer höherer Speicherkapazitäten wie sie von Branchen wie beispielsweise der Elektroautomobil- und der Smartphoneindustrie benötigt werden. Einen möglichen Ansatz die Vorteile von Flüssig- und Festelektrolyten zu verbinden, bieten Metal-Organic Frameworks (MOFs). Diese können mit unterschiedlichen Metallsalzen oder ionischen Flüssigkeiten imprägniert werden. Dadurch kann eine ähnlich gute Benetzung der Elektroden erreicht werden wie bei Flüssigelektrolyten und durch die Verwendung von MOFs als Wirtsgitter kann die Sicherheit und Stabilität von Festelektrolyten erreicht werden.
Ziel der Arbeit in dieser Arbeitsgruppe ist es durch Wahl geeigneter MOFs und Imprägnierungsreagenzien hohe ionische Leitfähigkeit, gute Zyklisierbarkeit und hohe Überführungszahlen zu erreichen.