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Fourier-Raum Spektroskopie und mehr

AG Rahimi-Iman: Winkelabhängige Betrachtungen und Fourier-Raum Spektroskopie

Materialien und Bauelemente aus verschiedenen (Blick-)Winkeln betrachtet.

 (in Bearbeitung, weiterer Hinweis: Vorübergehende technische Störungen des Content Management System der Webseite festgestellt.)

Die heutige Technologiewelt ist geprägt von diversen Materialien und Bauelementen mit besonderen optischen Eigenschaften und maßgeschneiderten Wechselwirkungen mit eingestrahltem Licht bzw. effektiver Erzeugung bestimmter elektromagnetischer Strahlung (kurz: EM-Strahlung, im sichtbaren Spektralbereich auch einfach „Licht“ genannt). Die Untersuchung von diversen Halbleitermaterialien erfolgt oftmals mithilfe von Licht – also Photonen, den „Energiepäckchen“ des Lichts, bzw. EM-Strahlung. Ebenso werden typischerweise lichtsensitive, lichtbeeinflussende oder EM-Strahlung verarbeitenden Bauteile mithilfe von Photonen charakterisiert – bzw. dynamische Prozesse darin mit geeigneten Lichtpulsen.

Spektroskopie mit Mikroskop-Kryo-Apparaten:

Die lichtwellenlängenabhängigen Eigenschaften, sozusagen wie ein photonischer Fingerabdruck, lassen sich durch die Spektroskopie erfassen; und räumliche Abbildungen von lichtreflektierenden oder lichtdurchlässigen (transmittierenden) Objekten lassen sich gut mittels Kameras aufnehmen.

Die Wellenlänge bzw. Frequenz (im Grunde genommen die Energie, also „die Plank’sche Konstante mal die Frequenz“) des Lichts kann Aufschluss über die Zusammensetzung, Wirkweise und Licht-Materie-Wechselwirkungsstärke eines Materials oder Bauteils liefern. Bei Raumtemperatur verhalten sich viele Objekte vertraut bzw. in der Regel stark beeinflusst durch thermische Effekte, die im Alltag oft ausgeblendet sind. Jedoch bei sehr tiefen Temperaturen nahe der absoluten Null können Materialien und Bauelemente exotische oder zumindest wesentlich abweichende Eigenschaften aufweisen, wie die Superfluidität, Supraleitung, Bose-Einstein Kondensation oder Exzitonen, Biexzitonen, korrelierte Elektron-Loch-Paare und so fort. Zum Beispiel lassen sich Materiezustände und Phasenübergänge angeregter Halbleitersysteme bei sehr tiefen Temperaturen von ca. 4 Kelvin (ca. -269°C) mit EM-Strahlung und einem optischen Kryostaten und flüssigem Helium untersuchen.

Im Fall der mikroskopgestützten Bildgebung spricht man von Mikroskopaufnahmen, bzw. es ist die Rede von der Mikrospektroskopie im Fall der Betrachtung des „photonischen Fingerabdrucks“ (also des Spektrums) unter Einsatz von stark vergrößernden Optiken. Üblicherweise werden geeignete Mikroskopobjektive mit hoher numerischer Apertur „NA“ und oftmals auch großen Arbeitsabständen zur im Kryostaten eingesetzten Probe genutzt.

Winkelaufgelöste Spektroskopie:

Ein wertvolles Plus der Mikrospektroskopie: Der Öffnungswinkel der Sammeloptik (mit gegebenen NA) lässt zudem die Erfassung der Winkelverteilung innerhalb des entsprechend vom Objektiv gesammelten Lichtkegels zu. Hier kommt die Fernfeldbetrachtung ins Spiel. Fernfelduntersuchungen sind das oftmals unintuitiv wahrgenommene Gegenstück zu Nahfeldbetrachtungen des Lichtfelds. Gleichbedeutend in der Fachliteratur sind Bezeichnungen wie Fourier-Raum-/Impulsraum-Untersuchungen gegenüber Ortsraum-/Realraum-Betrachtungen. Diese gegenübergestellten für uns realen bzw. virtuellen Raumkonstrukte sind reziprok zu einander, was mathematisch elegant und sehr nützlich durch die Fourier-Transformation beschrieben wird.

Diese Verknüpfung und Interdependenz (gegenseitige Abhängigkeiten) mathematisch betrachteter Größen wie Frequenz und Zeit (gleichbedeutend mit Energie und Ereignisdauer/Zeitraum) sowie Impuls und Position (ergo Wellenvektor/Phasenrauminformation und realräumlicher Bezug) sind vielen Wissenschaftsinteressierten und Forschenden durch Begriffe wie die Heisenberg’sche Unschärfe oder das sogenannte Fourier-Limit bekannt. Diese Begriffe verdeutlichen die tiefe Verbindung zweier Sichtweisen auf ein-und-dieselbe Welt. Auf besondere Art und Weise bereichert erscheint dieser Formalismus letztlich durch Betrachtung des Zusammenspiels von sowohl Raum und Zeit als auch Impuls und Energie wie im sogenannten Vierervektor (vgl. spezielle Relativitätstheorie).

Im Alltag der Festkörperphysik findet sich aber vorwiegend die Betrachtung des Zusammenhangs von Energie und Impuls eines (oftmals periodischen) Systems. Je geordneter ein Kristall (also die wiederkehrende Erscheinung ihrer Bausteine mit wohldefinierter Periodizität räumlich betrachtet), desto modellhafter die Beschreibungen der möglichen Teilchenzustände im dazugehörigen Phasenraum (k-Raum). Deshalb wird für Elektronen (im Allgemeinen Ladungsträger), Photonen (im optischen Medium eigentlich Licht-Materie-Hybride) und Phononen (die Quanten der Schwingung) oftmals nach der Dispersionsrelation geschaut, auch häufig Energie-Impuls-Relation genannt.

Theoretischer Hintergrund:

Aus der quantenmechanischen Beschreibung physikalischer Zusammenhänge ist Vielfach in der Naturwissenschaftsausbildung von der unmöglichen genauen Bekanntheit von Orts- und Impulsparameter eines Quantenobjekts (Partikels) zur gleichen Zeit die Rede. Mit anderen Worten geht es um die reziproke Natur der Beschreibungsparameter ein-und-desselben Systems/Objekts, die nicht durch den Betrachter durch eine Messung beliebig genau gleichzeitig gemeinsam bestimmt werden können, denn die Messung ist bekanntlich selbst eine Interaktion einer quantenphysikalischen Sonde mit einem quantenphysikalischen Objekt.

Aber auch praktische Bereiche sind nicht unberührt von dieser Verknüpfung: Bei ultrakurzgepulsten Lichtfeldern (aus speziellen Lasern) besteht auf technischer Ebene auch ein Verständnis der reziproken Verwandtschaft von Frequenz und Zeit über das Zeit-Bandbreiten-Produkt (engl.: Time-Bandwidth-Product; direkt verknüpft mit dem Fourier Limit).

Und bei Lichteinstrahlung und –Emission in Bezug auf Probenoberflächen gibt diese Verknüpfung eine Möglichkeit der winkelaufgelösten Spektroskopie und lässt über den Lichtstrahl-Winkel (Wellenvektorwinkel zum Lot der Oberfläche) und die Abbildung des Fourier-Raums im Brennpunkt einer Sammellinse einen Einblick in die Impulsverteilung von Resonanzen beziehungsweise Emittern (Absorbereigenschaften) zu. Durch winkelaufgelöste Spektroskopie lässt sich nicht nur der Fourier-Raum von Emittersystemen erschließen, sondern auch die winkelabhängige Intensitätsverteilung von (dipolartigen) Emittern, wie Exzitonen in ultraflachen Festkörpersystemen.

Eine propagierende Welle (Welle oszillierender Felder, wie bei der elektromagnetischen Strahlung) wird üblicherweise mit einer Formel bestehend aus einer periodischen Schwingung (Sinus-, Cosinus- oder e-Funktion mit Real- und Imaginärteil) mit sowohl einem Ortsparameter (beispielsweise x, wie in einer eindimensionalen Wellenbetrachtung) als auch einem dazugehörigen Impulsparameter (kx) beschrieben, zusammen mit einem Zeitparameter (t) für die zeitliche Veränderung (Ausbreitung) und einer Frequenz (f) zur Beschreibung der Energie (Oszillation, also Schwingung). Daher sind auf natürliche Weise alle relevanten Parameter vereint und die Verknüpfung ersichtlich. Eine auf realräumliche Angaben gestützte Darstellung befasst sich primär mit der zeitlichen Evolution der Welle, eine auf Wellenvektoren gestützte Betrachtung auf die energetischen bzw. Wechselwirkungs-Aspekte. Erneut sollte hervorgehen, dass es sich um sprichwörtlich zwei Seiten derselben Medaille handelt.

Beispielsweise gibt es bei der starken Licht-Materie-Kopplung (Dämpfung der jeweiligen Oszillatoren vernachlässigbar klein) eine Moden-Energieaufspaltung im Energie-Impuls-Diagramm (in der Frequenzdomäne des Systems) bzw. eine zeitlich periodische Oszillation der Emitteranregungswahrscheinlichkeit (in der Zeitdomäne des Systems). Im Falle von Licht-Materie-Quasiteilchen, den Polaritonen, spricht man von einer Rabi-Aufspaltung bzw. -Oszillation.

Mit einem erweiterten Blick zum Fazit:

Die winkelaufgelöste Spektroskopie bietet einen anderen Blick auf emittierende, reflektierende, transmittierende und absorbierende optische Bauelemente und Medien, oder Quasiteilchen darin. Und die Wichtigkeit der Dispersionsrelation spiegelt sich beispielsweise bei speziellen Bauteilen wie die ungewöhnliche Quelle kohärenten Lichts, dem sogenannten Polariton-Laser, wider. Natürlich spielen für ein Bauteil letztlich diverse Aspekte eine Rolle, und dies nicht nur für exotische nichtlineare Prozesse für Exziton-Polaritonen in optischen Mikrokavitäten.

Die Sicht auf Dinge aus verschiedenen Winkeln hat unter anderem auch aus eigener Erfahrung seinen Mehrwert bei (nicht selten bekannten/bereits erforschten) Themen wie

  • der Erzeugung und Steuerung von THz Strahlung im sogenannten „TECSEL“ bzw. mit THz Optiken,
  • der Leistungs- oder Betriebsoptimierung vom Halbleiterscheibenlaser („VECSEL“, beispielsweise auch als Einzelfrequenz-VECSEL),
  • der Untersuchung von nichtlinearen optischen Effekten wie das Kerr-Linsenverhalten oder die Zweiphotonenabsorption von Halbleiterlaserchips (als Wirkmechanismen oder Störeffekte bei der Selbstmodenkopplung),
  • der Charakterisierung von Reflektivitätsbändern und Kavitätsmoden von Fabry-Pérot Mikroresonatoren bzw allgemeiner gesprochen ebener photonischer Kristalle,
  • dem Auffinden und Untersuchen von „Exceptional Points“ (wörtlich: außergewöhnlichen Punkten) im Dispersionsdiagramm schwach bis stark koppelnder Licht-Materie-Moden,
  • oder der Erforschung von Polaritonchemie durch einstellbare Reaktionspfade mittels Effekte wie (ultra)starke Licht-Materie-Kopplung [Kommentar: aber (bisher) kein Themenfeld dieser Arbeitsgruppe].

Letztlich, und auf beeindruckende Art und Weise, hat vor allem der gewagte, neugierige und optimistische Blick in die Welt der 2D-Halbleiterexzitonen in den vergangenen Jahren dem 2D-Team der Gruppe besonders interessante Studien ermöglicht und spannende Erkenntnisse hervorgebracht. Einigen der Experimente hat meine Forschungsgruppe lang entgegengeblickt. Auf Basis jener nach und nach abgearbeiteter Experimente werden wir mit unseren Kooperationspartnern darauf aufbauende Aktivitäten mit Elan, sowie Spaß und Freude an der Forschung, weiterverfolgen.

Fazit / Erfolge beruhend auf eigenen Kapazitäten und Zielen:

Die zuteilgewordenen Erfolge möchte ich vor allem einer effektiven und synergiereichen Verknüpfung von Methoden und Experimenten, sowie einer explorativen, kooperationsorientierten und wertschöpfenden Forschungsphilosophie und dem guten Zusammenwirken im Team zuschreiben. Meine Arbeitsgruppe möge diese von meinen früher geführten Teams übertragene Denk- und Handlungsweise weitertragen.

Zum Abschluss sei hier eine kurze Liste einiger relevanter Beiträge meiner Teams und mir zur Thematik der winkelaufgelösten Spektroskopie, winkelabhängigen Untersuchungen und der optischen Fourier-Raum-Abbildungsmethodik aufgeführt – siehe Referenzen unten.

Gießen, Juni 2022, Arash Rahimi-Iman

 

Abbildungen:

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Referenzen:

  1. L. M. Schneider, S. S. Esdaille, D. A. Rhodes, K. Barmak, J. C. Hone, A. Rahimi-Iman (2019): Shedding light on exciton’s nature in monolayer quantum material by optical dispersion measurements, Opt. Express 27, 37131 (https://doi.org/10.1364/OE.27.037131 OpenAccess).
  2. F. Wall, O. Mey, L. M. Schneider, A. Rahimi-Iman (2020): Continuously-Tunable Light–Matter Coupling in Optical Microcavities with 2D Semiconductors,
    Sci. Rep. 10, 8303 (https://doi.org/10.1038/s41598-020-64909-1 OpenAccess).
  3. A. Rahimi-Iman (2020): Polariton Physics: From Dynamic Bose–Einstein Condensates in Strongly-Coupled Light–Matter Systems to Polariton Lasers, Springer Series in Optical Sciences 229, Springer Intern. Publ., Cham (https://doi.org/10.1007/978-3-030-39333-5), Chapter 7 (https://doi.org/978-3-030-39333-5_7).
  4. L. M. Schneider, S. S. Esdaille, D. A. Rhodes, K. Barmak, J. C. Hone, A. Rahimi-Iman (2020): Optical dispersion of valley-hybridised coherent excitons with momentum-dependent valley polarization in monolayer semiconductor, 2D Materials 8, 015009 (https://doi.org/10.1088/2053-1583/abb5eb OpenAccess).
  5. A. Rahimi-Iman (2021): Semiconductor Photonics of Nanomaterials and Quantum Structures: Applications in Optoelectronics and Quantum Technologies, Series in Solid-State Sciences 196, Springer Nature, Cham (https://doi.org/10.1007/978-3-030-69352-7), Chapter 5 (https://doi.org/10.1007/978-3-030-69352-7_5).
  6. C. C. Palekar, A. Rahimi-Iman (2021): Tunable Polymer/Air-Bragg Optical Microcavity Configurations for Controllable Light–Matter Interaction Scenarios, Phys. Status Solidi RRL 15, 2100182 (https://doi.org/10.1002/pssr.202100182 OpenAccess).
  7. M. A. Aly, M. Shah, L. M. Schneider, K. Kang, M. Koch, E.-H. Yang, A. Rahimi-Iman (2022): Radiative pattern of intralayer and interlayer excitons in two-dimensional WS2/WSe2 heterostructure, Sci. Rep. 12, 6939 (https://doi.org/10.1364/OE.27.037131 OpenAccess).
  8. F. Zhang, B. Heinen, M.Wichmann, C. Möller, B. Kunert, A. Rahimi-Iman,W. Stolz, M. Koch (2014): A 23-watt single-frequency vertical-external-cavity surface-emitting laser, Optics Express 22, 12817 (https://doi.org/10.1364/OE.22.012817).
  9. F. Zhang, C. Möller, M. Koch, S. W. Koch, A. Rahimi-Iman, W. Stolz (2017): Impact of detuning on the performance of semiconductor disk lasers, Applied Physics B 123, 291 (https://doi.org/10.1007/s00340-017-6860-2).
  10. C. Kriso, S. Kress, T. Munshi, M. Grossmann, R. Bek, M. Jetter, P. Michler,W. Stolz, M. Koch, A. Rahimi-Iman (2019): Microcavity-enhanced Kerr nonlinearity in a vertical-external-cavity surface-emitting laser, Optics Express 27(9), 11914–11929 (https://doi.org/10.1364/OE.27.011914).
  11. H. Guoyu, C. Kriso, F. Zhang, M. Wichmann, W. Stolz, K. A. Fedorova, A. Rahimi-Iman (2019): Two-chip power-scalable THz-generating semiconductor disk laser, Optics Letters 44(16), 4000–4003 (https://doi.org/10.1364/OL.44.004000).
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Arash Rahimi-Iman