Elektrochemische geschaltete Katalysatoren/Elektroden

Durch das Anlegen einer extern kontrollierten elektrischen Potentialdifferenz (Polarisation) wird die Aufladung und gegebenfalls auch die lokale Struktur der elektrochemischen Doppelschicht beeinflusst. Im Fall von Elektroden auf Festelektrolyten ist dieser Sachverhalt wesentlich komplexer: Durch Polarisation wird nicht die Zweiphasengrenze zwischen den beiden Festkörpern polarisiert, sondern es können gleichzeitig "spill-over"-Atome auf die Oberfläche der Elektrode gepumpt werden. Die Ausnutzung dieses elektrochemischen kontrollierten Oberflächen-Pumpeffekts in der heterogenen Katalyse steht im Mittelpunktes einer Reihe von Projekten.

Ausgehend vom so genannten NEMCA-Effekt untersuchen wir den Einfluss elektrochemischer Polarisation in der heterogenen Katalyse (EPOC = Electrochemical Promotion of Catalysts) mit verschiedenen Methoden. Ziel ist vorrangig das Verständnis der Mechanismen der elektrochemischen Promotion, gekoppelt an die mögliche Entwicklung von in situ kontrollierbaren Oberflächen für die Katalyse – auch in Brennstoffzellen.

Durch Kombination von spektroskopischen und mikroskopischen Methoden mit elektrochemischen Techniken soll insbesondere der sogenannte elektrochemische erzeugte "spillover-Effekt" aufgeklärt werden. Aktuelle Projekte zielen vor allem auf die Untersuchung wohl definierter Modellsysteme und die Aufklärung des Einflusses von Redox-Verunreinigungen.

Weitere Projekte haben die Beobachtung von Elektrodenprozessen in  Brennstoffzellen unter in situ-Bedingungen zum Ziel. Auch hier spielt die reversible und irreversible Veränderung von Elektroden (z. B. LSM/YSZ oder Ni/YSZ) unter dem Einfluss elektrischer Potentiale eine zentrale Rolle.

Förderung: DFG-Projekt Ja648/10-1, Industrieprojekte

Industriepartner: Fa. Corning, USA

Wissenschaftliche Kooperationspartner: C. G. Vayenas, C. Koutsodontis (U Patras), Dr. S. Günther (LMU München), Prof. R. Imbihl (U Hannover), Dr. M. Kiskinova, L. Gregoratti (ELETTRA, Trieste/Italien)

Ausgewählte Veröffentlichungen:

Spatially resolved measurements of electrochemically induced spillover on porous and microstructured Pt/YSZ catalysts, R. Imbihl and J. Janek, Solid State Ionics 136/137, 699 – 705 (2000) (Proc. SSI 1999, Thessaloniki)

Electrochemical promotion of catalytic CO oxidation on platinum under low pressure conditions, S. Völkening, E. Schütz, J. Janek, and R. Imbihl, Physical Chemistry - Chemical Physics 1, 5241 - 5249 (1999)

Photoelectron spectromicroscopy of electrochemically induced oxygen spillover at the Pt/YSZ interface, B. Luerßen, S. Günther, H. Marbach, M. Kiskinova, J. Janek and R. Imbihl, Chem. Phys. Lett. 316, 331 - 335 (2000)

Promotion of catalytic reactions by electrochemical polarisation, J. Janek, M. Rohnke, B. Luerssen and R. Imbihl, Physical Chemistry - Chemical Physics 2, 1935 - 1941 (2000)

Electrocatalysis on Pt/YSZ electrodes, B. Luerssen, J. Janek and R. Imbihl, Solid State Ionics 141/142, 701 – 707 (2001) (Proc. ISRS 2000, Budapest)

Microspectroscopy at a moving reduction front in zirconia solid electrolyte, B. Luerßen, J. Janek, S. Günther, M. Kiskinova and R. Imbihl, Phys. Chem. Chem. Phys. 4 (2002) 2673 – 2679

In situ observation of electrode reactions probed by microspectroscopy, B. Luerssen, H. Fischer, S. Günther and J. Janek, In: Solid State Ionics: Science and Technology of Ions in Motion; (Eds.) B. V. R. Chowdari, H.-I. Yoo, G. M. Choi and I.-H. Lee. Proc. of Asian Conf. Solid State Ionics 9 (2004) 139 – 149

In situ imaging of Electrochemical Induced oxygen spillover on Pt/YSZ Catalysts, B. Luerßen, E. Mutoro, H. Fischer, S. Günther, R. Imbihl, J. Janek, Angew. Chem. Int. Ed. 45(9) (2006) 1473-1476

Epitaxial Pt(111) thin film electrodes on YSZ(111) and YSZ(100) – Preparation and characterisation, H. Fischer, G. Beck, E. Mutoro, V. Srot, K. Petrikowski, E. Tchernychova, M. Wuttig, M. Rühle, B. Luerßen, J. Janek, Solid State Ionics 178 (2007) 327-337

In-situ Imaging of Electrode Processes on Solid Electrolytes by Photoelectron Microscopy and Microspectroscopy – The Role of the Three-Phase Boundary, J. Janek, B. Luerssen, E. Mutoro, H. Fischer, S. Günther, Topics in Catalysis 44 (3) (2007) 399-407